揭秘“强关联”世界的隐形力量：科学家首次实现对复杂材料的“化学级”精确模拟

                                                               文丨浪味仙  排版丨浪味仙

                                                 行业动向：2700字丨7分钟阅读

内容提要

强关联电子体系一直是材料科学与量子化学中的“硬骨头”，传统计算方法在精度与规模上双双受限。

近日，来自美国德克萨斯大学奥斯汀分校的研究团队提出了一种全新的混合经典-量子框架，首次在现有量子硬件条件下实现了对复杂体系的化学精度模拟。

该方法不仅验证了水分解反应的电子结构预测，还揭示了水与过渡金属-石墨烯体系中传统计算难以捕捉的关键效应，为未来量子计算在催化、能源与新材料设计中的应用奠定了基础。

01

强关联电子体系的困境

 

在材料科学和量子化学中，强关联电子体系一直是最具挑战性的计算对象之一。这类体系的特征在于电子间存在强烈的相互作用，导致其波函数往往无法用单一构型描述，而必须依赖多组态方法来刻画，传统的密度泛函理论（DFT）在这类体系中常常表现不佳，尤其在涉及电荷转移或局域化电子效应时误差明显。例如水分子与石墨烯的相互作用，以及过渡金属与二维材料界面的结合，都属于典型的强关联问题。

即便是 CCSD(T) 这样的高精度耦合簇方法，虽然在小分子体系中具有极高的可靠性，但其计算复杂度随体系规模急剧增长，很快也会变得不可承受，因此如何在保持精度的同时扩展到更大体系，成为长期以来难以突破的瓶颈。量子计算在理论上能够高效处理这类指数级复杂的问题，只是现阶段的量子硬件仍停留在含噪声中等规模量子设备（NISQ）阶段，量子比特数量有限，门操作噪声和深度受限，使得单纯依靠量子计算尚无法独立解决这一难题。

正因如此，结合经典计算与量子计算优势的混合框架逐渐成为研究热点。这类方法通过发挥经典算法的稳健性和量子算法的潜在表达能力，形成一种可在现阶段运行的务实方案，为复杂体系的精确模拟提供了新思路。

02

创新混合计算框架：

MCSCF 与 VQE 的耦合

美国德克萨斯大学奥斯汀分校的研究团队在论文“针对强关联系统的混合量子-经典算法”（Hybrid Quantum-Classical Algorithms for Strongly Correlated Systems）中提出了一种创新的混合计算框架，将多组态自洽场（MCSCF）与变分量子特征值求解器（VQE）进行了有机结合。

MCSCF 能够在经典计算机上为体系构建合理的初始波函数，并优化分子轨道以部分纳入电子相关效应，这种方法在多参考特征显著的体系中尤其有效，能够为量子计算提供良好的起点。

在量子计算部分，研究团队选择了变分量子特征值求解器作为核心算法。VQE 利用参数化量子电路生成候选波函数，再通过经典优化器不断调整参数以最小化能量期望值。为了提高物理合理性和表达能力，团队采用了幺正耦合簇（UCC）ansatz，它借鉴了经典耦合簇理论的思想，同时保持适用于量子硬件的结构。

此外，一个关键的策略在于问题分解。研究人员将庞大的体系划分为若干较小的活性空间，在这些子问题上分别运行 VQE，然后再将结果整合，这样不仅显著降低了对量子比特数量的需求，也让整个框架能够在现有 NISQ 硬件上运行。换言之，MCSCF 提供全局电子结构的宏观轮廓，VQE 在关键区域进行精细修正，二者形成互补，从而实现兼顾精度与扩展性的计算。

03

有效性验证：

从水分解到金属-石墨烯相互作用

为验证这一框架的有效性，研究团队选择了两个具有代表性的体系进行测试。

水分解是电催化与能源转化中的关键反应步骤，也是电子相关性较强的典型问题。在该体系的模拟中，混合框架不仅在结合能预测上接近 CCSD(T) 的精度，在计算稳定性方面同样展现出明显优势。研究人员指出，该方法能够可靠地捕捉水分子在不同解离状态下的电子结构变化，这是传统 DFT 难以做到的。

在此基础上，团队将方法扩展到更加复杂的体系，即水分子与过渡金属（铁、钴、镍）在石墨烯类似物上的相互作用。这一问题不仅涉及金属 d 轨道与石墨烯 π 电子的耦合，还包含明显的电荷转移效应和多参考电子特征。结果表明，该框架能够精确预测水分子在金属-石墨烯表面的吸附能，并揭示了电荷在界面上的迁移过程，这些现象对于电化学催化和新型材料设计具有重要意义，而传统 DFT 在这一方面往往会给出错误或偏差较大的结果。

通过这两类体系的验证，研究人员展示了该混合框架在实际材料问题上的适用性：无论是基础的化学过程，还是复杂的界面体系，该混合计算框架都能以较低的成本实现接近化学精度的预测。

04

技术亮点：

面向 NISQ 的优化策略

这项研究的另一大贡献在于对 NISQ 设备的适配和优化：研究人员不仅提出了计算框架，还在算法和实现层面进行了多方面改进。

首先，他们引入了量子运动方程（Q-EOM）方法，使得框架不仅可以计算基态能量，还能处理激发态性质。这为研究光谱学行为和反应动力学提供了可能，大大拓展了框架的应用范围。

其次，他们采用了 Superfast Simulation 算法来提升费米子系统的模拟效率，这一算法在理论上能够带来指数级的加速，在强关联电子结构问题中尤其有价值。研究表明，通过这一策略，可以在不显著牺牲精度的前提下，减少对量子资源的需求。

在活性空间的选择上，研究团队通过系统性优化减少了轨道数目，从而降低了所需的量子比特数量。这种方式既保证了计算的核心精度，又避免了资源消耗过高的问题，真正实现了与现有硬件的兼容。

最后，在优化过程中，研究人员采用了经典-量子混合迭代的方式，即利用经典优化器与量子电路交替更新参数，这样不仅提升了收敛速度，还缓解了量子噪声带来的不稳定性，这些优化措施共同确保了该框架能够在目前 NISQ 条件下稳定运行。

05

迈向材料科学的量子优势

这项研究的意义在于，它不仅提出了一个新方法，更提供了一个可行的原型，展示了量子计算在实际材料问题中的应用潜力：通过与经典方法结合，研究人员证明即使在现阶段有限的硬件条件下，也能够对复杂体系进行化学精度的模拟。

这一突破意味着未来随着量子硬件的不断进步，类似的框架将能够处理更大、更复杂的体系。对于能源材料的开发、电催化剂活性中心的设计、分子传感器的界面反应研究以及新型二维材料的调控，这一框架都可能带来实质性的推动。

长远来看，这类混合方法有望成为量子优势在材料科学领域的首批落地应用，为下一代能源技术、环境治理和新材料设计提供强有力的计算支撑。

Reference：

1、Researchers Unlock Strongly Correlated Systems with Hybrid Classical-quantum Framework for Accurate Water Dissociation

2、Hybrid Quantum-Classical Simulations of Graphene Analogues: Adsorption Energetics Beyond DFT