基于CP2K的退火产生非晶态二氧化硅分子动力学模拟

Sophia

关键词：CP2K；非晶态；二氧化硅;分子动力学模拟；退火

非晶二氧化硅（a-SiO₂）因其高介电常数、优异的化学稳定性与热稳定性，被广泛用于光电子器件、微电子绝缘层、以及多种涂层领域。本案例将通过模拟退火方式获得无定形二氧化硅结构，即令晶态二氧化硅升温至融化以破坏晶态结构，如何降温成固态，最后做结构优化。注意不能对熔融状态下的二氧化硅直接做结构优化，否则会收敛到能量很高，无化学意义的极小点结构。

初始模型的构建

启动VMD，进入 Extension-Modeling-Inorganic Builder中构建方石英二氧化硅超胞，如图1所示：

图1 初始晶态二氧化硅模型

首先进行高温动力学模拟，CP2K输入文件中任务类型设为分子动力学，理论方法选择GFN1-XTB，温度设为3000，采用CSVR热浴，计算10 ps。其结构演变如图2所示。可以看到，经过10 p后，晶态二氧化硅已经完全变得无序。

 

图2 升温过程晶态二氧化硅结构的演变

接着进行降温动力学的模拟，CP2K输入文件温度设为800，采用CSVR热浴，模拟时间计算6 ps。算完后进入gnuplot,执行以下命令检查温度随时间的变化：

plot ‘cool-1.ener’ u 2:4 w 1 t ‘Temperature

 

图3 降温过程体系的温度变化

可以看到，初始温度2819.6 K，模拟前期和参考温度温差较大。降温较快。模拟6 ps后温度降为880K ，和参考温度较为接近。

最后通过径向分布函数考察其结构特征，如图4和图5 所示。可以看到，初始晶态结构的rdf十分陡峭，体现出原子排列的显著周期性。而无定型二氧化硅的RDF很平滑，类似于液态物质，体现出盒子里的原子分布十分无序。

图4 初始二氧化硅的径向分布函数

图5 模拟产生的非晶二氧化硅的径向分布函数

结语 本案例通CP2K分子动力学模拟，成功探究了通过高温退火产生非晶体二氧化硅的过程。对于相关领域的研究人员和工程师来说，本案例提供了一个有力的工具，可以为解决实际问题提供理论依据和技术支持。